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近日,中国科学技术大学姚宏斌、樊逢佳、林岳、胡伟四个课题组合作,在纯红钙钛矿发光二极管(LED)领域取得重要进展。该团队自主发明了电激发瞬态光谱(EETA)技术,利用这一技术揭示了空穴泄漏是纯红三维钙钛矿LED效率滚降的关键因素,并开发出新型三维钙钛矿异质结发光层降低空穴泄漏,制备出高性能纯红钙钛矿LED。
当前,已报道的高性能纯红钙钛矿LED主要使用准二维和小尺寸量子点钙钛矿,而受限于其低载流子迁移率,亮度难以提升。三维混合卤化物钙钛矿如CsPbI3-xBrx具有高载流子迁移率,但目前使用CsPbI3-xBrx三维钙钛矿LED效率在亮度升高时严重下降。同时,由于缺乏LED原位表征设备,背后机理不明。
该团队利用EETA技术给CsPbI3-xBrx基LED“拍片子”,发现空穴泄漏到电子传输层是三维CsPbI3-xBrx基LED的性能瓶颈。EETA结果提出,更好地限域空穴、抑制其泄漏是实现高性能CsPbI3-xBrx基纯红LED的关键。为提升钙钛矿的载流子限域能力,团队提出了全新的三维钙钛矿异质结设计。这一异质结材料内部存在窄带隙发光体和限域载流子的宽带隙能垒。其中,宽带隙材料是通过在部分CsPbI3-xBrx晶格中插入与铅卤骨架作用力强、空间位阻低的有机分子,从而引发部分晶格膨胀而实现。团队通过系统的理论计算与分子设计,开发出通过羧基、氨基和磺酰基等多功能基团与铅卤骨架形成稳定结合的有机分子,并实现宽带隙相的精准引入。通过这一方法,团队得到含有异质结构且三维骨架连续的钙钛矿材料,在实现载流子限域的同时保持高迁移率。同时,所获得的三维钙钛矿异质结构被高分辨透射电镜充分验证。
通过构建三维CsPbI3-xBrx异质结发光层,纯红钙钛矿LED器件的空穴泄漏得到有效抑制 。相应器件的峰值外量子效率(EQE)达24.2%,最大亮度为24,600 cd m-2。同时,器件展现出非常低的效率滚降即亮度为22,670 cd m-2时,器件依然具有超过10%的EQE,优于以往报道的结果。
上述成果展现出三维钙钛矿异质结材料设计在发展高效、明亮且稳定钙钛矿LED方面的巨大潜力。
5月7日,相关研究成果以Intragrain 3D perovskite heterostructure for high-performance pure-red perovskite LEDs为题,发表在《自然》(Nature)上。研究工作得到国家自然科学基金委员会和科学技术部等的支持。
钙钛矿三维异质结限抑制LED中空穴泄漏
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